研究方向

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交叉分子束-时间切片离子速度成像实验装置

时间切片离子速度成像-交叉分子束技术在反应散射研究中起着至关重要的作用,被用于研究多原子反应中产物的状态间相关性。台湾的刘国平教授发展了时间切片离子速度成像技术,并开发出生成物态-态间的关联性(product pair correlation)之测量法(Science, 2003, 300, 966)。本装置参考了上述的方法,利用单光子红外激发和绝热快速通道技术,制备具有不同相位的振动量子激发态甲烷分子,并结合速度成像切片成像技术,可用于研究Cl+CH3D反应中由于反应物分子振动激发态的相位上的差异而导致的反应活性的差别,从而为进一步理解多原子反应的机理提供新的认识。

装置的示意图

所示,是该装置主要包括两个反应束源,一套用于制备振动激发态反应物分子的单纵模红外激光系统,一套用于REMPI探测化学反应产物的纳秒脉冲的可调谐染料激光系统

研究方向

一直以来,反应动态学的研究是从分子的层面来了解化学反应的本质。本装置的具体研究方向主要是:

1)通过制备具有不同相位的振动量子激发态的甲烷分子,同时对生成物态-态间的关联性(product pair correlation)的测量,从根本上认识化学反应中反应物分子的空间取向的差别所导致的显著的立体动力学效应(Science, 2011, 331, 900; Nature Chemistry, 2012, 4, 636)

2)通过测量偏振依赖的微分散射截面(polarization-dependent differential cross-sections)来勾勒化学反应能垒随角度变化的情况(Nature Chemistry, 2017, 9, 1175

仪器代表文章

  1. 1. D.Skouteris, D. E. Manolopoulos, W. Bian, H. Werner, L. Lai, K. Liu, van der Waals Interactions in the Cl + HD Reaction, Science, 1999,286 (5445), 1713-1716.

  2. 2. J. J. Lin, J. Zhou, W. Shiu, K. Liu, State-Specific Correlation of Coincident Product Pairs in the F + CD4 Reaction, Science, 2003, 300 (5621), ‏ 966-969.

  3. 3. S.Yan, Y. Wu, B. Zhang, X. Yue, K. Liu, Do vibrational excitations of CHD3 preferentially promote reactivity toward the chlorine atom? Science,2007, 316 (5832), 1723-1726.

  4. 4. W.Zhang, H. Kawamata, K. Liu, CH Stretching Excitation in the Early Barrier F + CHD3 Reaction Inhibits CH Bond Cleavage, Science, 2009, 325 (5938), 303-306.

  5. 5. F. Wang, K. Liu, Enlarging the reactive cone of acceptance by exciting the C-H bond in the O(P-3) + CHD3 reaction, Chemical Science, 2010, 1 (1), 126-133.

  6. 6. F.Wang, J. Lin, K. Liu, Steric Control of the Reaction of CH Stretch-Excited CHD3 with Chlorine Atom, Science, 2011, 331 (6019), 900-903.

  7. 7. F.Wang, K. Liu, T. P. Rakitzis, Revealing the stereospecific chemistry of the reaction of Cl with aligned CHD3 (v(1)=1), Nature Chemistry, 2012, 4 (8), 636-641.

  8. 8. H.Pan, F. Wang, G. Czakó, K. Liu, Direct mapping of the angle-dependent barrier to reaction for Cl + CHD3 using polarized scattering data, Nature Chemistry, 2017, 9 (12), 1175-1180.





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